大历十二年（777年），怀素写下被后世评为“全国榜首草书”的《自叙帖》，留下了我国前史上最闻名的一篇自传，还收录了颜真卿、张谓、戴叔伦等人给他的赠诗。晚年，怀素与陆羽相交。

　　唐德宗贞元三年（787年），怀素与“茶圣”陆羽相识并相交。陆羽亲自为怀素写下了《僧怀素传》，记叙了当时书法名人邬彤、韦公陟、颜真卿等对怀素书法的专业论说，简练精辟的描绘了怀素的学书进程、以及书法艺术效果。《僧怀素传》对研讨怀素晚年发明的“全国榜首小草”的《小草千字文》纸本真迹有重大意义，探求怀素“二王”（王羲之、王献之父子）笔法的传承渊源，也是我国书法史上研讨怀素的榜首手名贵资料。